Однажды в детстве Шайа ЛаБаф на телеэкране телевизора увидел своего друга. И решил, что раз уж другу это удалось, то он тоже сможет попасть в кино. В девятилетнем возрасте он начал выступал в клубах комедиантом, рассказчиком, а сценарии для выступления помогали писать родители.
К 12 годам Шайа уже снялся в таких сериалах, как «Скорая помощь», «Прикосновение ангела», «Секретные материалы», а в фильме «Завтрак с Эйнштейном», вышедшем на телеэкраны в 1998 году, он сыграл главную роль.
Он снялся ещё во множестве сериалах и в нескольких фильмах, но настоящим дебютом в большом кино принято считать его роль в фильме «Клад» 2003 года. В нем ему удалось сыграть с такими актерами, как Джон Войт (Jon Voight), Тим Бдейк Нельсон (Tim Blake Nelson), Сигурни Уивер (Sigourney Weaver).
Затем последовали две второстепенные роли в крупнобюджетных фильмах «Я, робот», «Константин: Повелитель тьмы» (2004). В них Шайа удалось научиться многому у Уилла Смита (Will Smith) и Киану Ривза (Keanu Reeves).
Вместе с Робертом Дауни мл. получили награду за «Лучший актерский дуэт» на фестивале «Санденс» (Sundance ) за роль в фильме «Руководство по поиску святых». Также он успел сняться у Стивена Спилберга (Steven Spielberg) в «Индиане Джонсе», у Оливера Стоуна (Oliver Stone) в «Уолл-Стрит».